2005年，其接拍《陸小鳳傳奇》系列電影，他飾演的花滿樓一角頗受觀眾好評;參演由葉偉信執(zhí)導(dǎo)的警匪功夫電影《殺破狼》，飾演李偉樂;在臺灣偶像劇《海豚愛上貓》中演繹唐中岳 。2006年，出演由央視電影頻道所投拍的《鏢行天下》系列電影，在片中他演繹順天府大人李云聰 。2007年，與盧巧音聯(lián)合主演香港恐怖片《恐懼元素》。

2008年，領(lǐng)銜主演家庭溫情劇《家有爹娘2》，他在劇中飾演與女主角上演姐弟戀的王學(xué)兵 。2008年，他在張紀(jì)中版《倚天屠龍記》中飾演張翠山。并受邀擔(dān)任北京知名“娛樂私塾”的明星講師。2009年3月，接拍電視劇《簡單愛》，張智堯飾演了一位非常有才華的青年攝影師蕭寒。

2011年，其主演根據(jù)古龍小說楚留香系列改編，由香港導(dǎo)演張敏執(zhí)導(dǎo)的武俠劇《楚留香新傳》，在劇中他飾演風(fēng)流倜儻、足智多謀的楚留香 ，并演唱?jiǎng)≈卸嗍赘枨��?012年10月，他再度接拍由《楚留香新傳》原班人馬打造，根據(jù)古龍武俠小說改編，由古龍之子鄭小龍監(jiān)制、香港導(dǎo)演張敏執(zhí)導(dǎo)的武俠劇《新圓月彎刀》，飾演男主角丁鵬。

2013年7月，他參演古裝玄幻電視劇《古劍奇譚》，劇中他突破以往形象，以白發(fā)造型飾演紫胤真人。2014年4月，張智堯首次挑戰(zhàn)年代戲，參演民國背景電視劇《活色生香》。

2014年4月，參與拍攝網(wǎng)絡(luò)連續(xù)劇《盜墓筆記》，在其中飾演吳三省。