2011年，與徐崢、于波、雷恪生等合作主演的宮廷喜劇《大內(nèi)低手》開(kāi)播，趙麗穎首次觸電喜劇題材，與徐崢碰撞出精彩火花。隨后趙麗穎簽約海潤(rùn)影視集團(tuán)，并在2011年的瓊瑤新劇《新還珠格格》中飾演了晴格格一角從而受到關(guān)注。

2013年5月5日，趙麗穎主演的電視劇《陸貞傳奇》登錄湖南衛(wèi)視金鷹獨(dú)播劇場(chǎng)，并以破三 的收視率占據(jù)同時(shí)段衛(wèi)視臺(tái)收視榜首，趙麗穎在劇中的出色演繹，讓她成為當(dāng)下人氣小花旦，古裝扮相令觀眾印象深刻。7月13日，根據(jù)經(jīng)典越劇電影《追魚(yú)》改編的電視劇《追魚(yú)傳奇》登錄湖南衛(wèi)視第一周播劇場(chǎng)，劇中趙麗穎飾演了機(jī)靈可愛(ài)的女主角鯉魚(yú)精紅綾 。8月13日，電影《宮鎖沉香》上映，趙麗穎顛覆以往的甜美形象，出演反派角色琉璃。

2013年11月20日，土豆網(wǎng)聯(lián)合深圳衛(wèi)視舉辦“青春的選擇”2013年度盛典，趙麗穎順利斬獲內(nèi)地最受歡迎女演員大獎(jiǎng)。并在第四屆樂(lè)視盛典中榮獲內(nèi)地最受歡迎女演員獎(jiǎng) 以及第四屆國(guó)劇盛典中榮獲最受觀眾喜愛(ài)新人女演員獎(jiǎng)。

2014年開(kāi)年即有根據(jù)席絹小說(shuō)《交錯(cuò)時(shí)光的愛(ài)戀》和《戲點(diǎn)鴛鴦》改編的電視劇《錯(cuò)點(diǎn)鴛鴦·戲點(diǎn)鴛鴦》在東南衛(wèi)視上星播出，劇中趙麗穎一人分飾兩角，分別飾演善良的懦弱小姐蘇幻兒和機(jī)靈勇敢的丫鬟楊意柳。