2009年，郭碧婷回歸大銀幕，她與楊佑寧、楊子珊合作主演了臺(tái)灣首部寵物愈療系電影《街角的小王子》，并在片中飾演了靦腆內(nèi)向的美術(shù)系學(xué)生葉筱靜 。

2011年，郭碧婷開(kāi)始進(jìn)軍內(nèi)地影壇，并在青春勵(lì)志片《假如沒(méi)有你》中飾演了美麗善良卻身患絕癥的女主角安楚兒 。

2012年，郭碧婷出演了個(gè)人的第一個(gè)古裝角色，她在內(nèi)地古裝武俠劇《新保鏢之翡翠娃娃》中飾演了聰明沉穩(wěn)的長(zhǎng)風(fēng)鏢局大小姐程采玉 ;之后，郭碧婷還出演了勵(lì)志微電影《楓樹(shù)街33號(hào)》 ;同年10月，郭碧婷開(kāi)始參與根據(jù)郭敬明同名小說(shuō)改編并由他自編自導(dǎo)的《小時(shí)代》系列電影的拍攝工作 。

2013年，郭碧婷隨小時(shí)代劇組參加了湖南衛(wèi)視綜藝節(jié)目《快樂(lè)大本營(yíng)》 ，并因其在節(jié)目中的本色表現(xiàn)而在此后一段時(shí)間的各大熱搜榜和sns社會(huì)化媒體搜索量上位居榜首，同時(shí)也使她獲得了“妹花女神”的稱號(hào) ;隨后，郭碧婷與楊冪、郭采潔、謝依霖等藝人聯(lián)袂主演的都市青春片《小時(shí)代》、《小時(shí)代2：青木時(shí)代》相繼上映，郭碧婷在片中飾演了美艷絕倫且才華橫溢卻又命運(yùn)多舛的南湘，兩部影片上映后則取得了接近八億人民幣的票房成績(jī)，郭碧婷個(gè)人也憑借此角色獲得了BQ江南紅人榜年度電影新演員 、樂(lè)視盛典年度電影新銳女演員兩項(xiàng)榮譽(yù) ，并贏得了更多內(nèi)地觀眾的關(guān)注與喜愛(ài);同年，郭碧婷還與段奕宏、戴立忍、謝楠共同主演了內(nèi)地首部3D愛(ài)情電影《愛(ài)情進(jìn)化論》，并在片中飾演了美麗可愛(ài)的女主角安安;此外，郭碧婷還獲得了首屆明星街拍盛典年度最佳街拍形象獎(jiǎng)。

2014年，郭碧婷除了繼續(xù)在郭敬明執(zhí)導(dǎo)的都市青春片《小時(shí)代3：刺金時(shí)代》 、《小時(shí)代4：靈魂盡頭》中出演南湘之外 ;她還與楊佑寧、胡宇崴、郭采潔聯(lián)袂主演了年代情感片《風(fēng)中家族》 ;隨后，郭碧婷還主演了電影版《咱們結(jié)婚吧》 ，而她在片中則飾演了文藝氣息十足卻對(duì)愛(ài)情充滿糾結(jié)的小提琴手文藝，并與李晨演繹了一段有幾分跳脫意味的異國(guó)愛(ài)情故事 ;此外，郭碧婷還在與李敏鎬搭檔主演的愛(ài)情微劇《一線鐘情》中飾演了溫柔可人的女主角玲玲 ;同年年底，郭碧婷還被臺(tái)灣媒體評(píng)選為十大新“國(guó)民女神”第四名，同時(shí)她也是評(píng)選中唯一人選的臺(tái)灣藝人。

2015年，郭碧婷與金世佳搭檔主演了都市時(shí)尚寵物劇《神犬小七》 ，并在劇中本色飾演了外冷內(nèi)熱且對(duì)動(dòng)物充滿愛(ài)心的女主角丁涵.